Kinetik der Reduktion von Stickoxiden bei der Abgasreinigung in Salpetersäureanlagen

Bacher, Vanessa

Bei der Produktion von Salpetersäure entstehen klima- und umweltschädliche Gase. Es handelt sich hierbei haupt-sächlich um das starke Treibhausgas Distickstoffmonoxid (N2O). Des Weiteren werden auch Stickstoffmonoxid (NO) und Stickstoff-dioxid (NO2) emittiert. Die ThyssenKrupp Industrial Solutions AG hat zur Abgas-nachbehandlung von Salpetersäureanlagen eine sogenannte „End-of-pipe-Technologie“, das EnviNOx®-Verfahren entwickelt. Detaillierte Kenntnisse bezüglich verfahrenstechnischer Einflüsse werden benötigt um die Abgasminderungsmaßnahme wirtschaftlich und technisch zu optimieren. Ziel der Arbeit ist die Untersuchung der sogenannten Variante 1 des Verfahrens. Unter relevanten Prozessbedingungen werden die am eingesetzten Katalysator ablaufenden Reaktionen experimentell untersucht und ein reaktionstechnisches Modell zur Beschreibung dieser entwickelt. Folgende Reaktionen werden unter typischen Reaktionsbedingungen untersucht: NO-Oxidation NH3-Oxidation Reduktion von NO and NO2 mit NH3 Reduktion von N2O mit NH3 Die experimentellen Daten zeigen teils erstmalige und bereits bekannte Einflüsse der Gaskomponenten auf die Reaktions-geschwindigkeiten. Basierend auf den Experimenten werden Reaktionsgeschwindigkeitsansätze zur Beschreibung der einzelnen Reaktionen entwickelt. Mittels Anpassung der reaktionstechnischen Parameter an die experimentelle Datenmatrix in dem entwickelten Modell können die beobachteten Effekte abgebildet werden. Zusätzlich zu Einflüssen der Reaktionskomponenten können mit dem Modell auch Stofftransportphänomene beschrieben werden. Dies ermöglicht in Kombination mit den Ergebnissen von Perbandt die Auslegung eines industriellen EnviNOx®-Verfahrens der Variante 1.

Nitrous oxide (N2O) and nitrogen oxides (NO and NO2, NOx in sum) are formed as by-products during the production of nitric acid. ThyssenKrupp Industrial Solutions AG developed for the simultaneous reduction of N2O and NOx the EnviNOx® process. In addition to NOx removal on iron zeolites, the decomposition or reduction of N2O is also very efficient in this process. For the economic and technical optimization of this process, a detailed knowledge of the chemical engineering influences is required. The goal of the PhD work is the investigation of the EnviNOx® process variant 1. Based on the experimental work, a mathematic model for the description of the reactions on the iron zeolite occurring needs to be developed. Under process conditions the following reactions are active on the catalyst: NO oxidation NH3 oxidation Reduction of NO and NO2 with NH3 Reduction of N2O with NH3 The results of the experiments show novel and already known influences of the existing components in the reaction stream. Based on these results, equations of each reaction rate were developed and the kinetic parameters were determined by the fitting of measured outlet reactor concentrations with the software package Presto-Kinetics. With the mathematic model the simulations of the experimental influences are successful. Additional to the intrinsic influences the model is also capable to describe mass transfer limitations of the catalyst system. Together with the results of Perbandt, the outcome of this work enables the industrial construction of the process variant 1.

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Bacher, Vanessa: Kinetik der Reduktion von Stickoxiden bei der Abgasreinigung in Salpetersäureanlagen. 2016.

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