Processing and optimising the mechanical and physical properties of natural fibre reinforced polypropylene composites

Naturfaserverstärkte thermoplastische Verbundwerkstoffe weisen sehr attraktive Vorteile auf. Diese sind z.B. ein geringes Gewicht, geringere Kosten und ihren ökologisch neutralen Footprint. Trotzdem behindern die Probleme, die bei der Verarbeitung des Naturfaserverbundmaterials auftreten, eine mögliche Verbreitung im Composite-Markt. Diese Probleme treten häufig bei den Optimierungsvorgängen der Behandlungen von Faser/Matrix Kopplungen zur Verbesserung der der Faser/Matrix Haftung auf. Mögliche Ansätze zur Technologieanpassung und zur Ermittlung optimierte Parameter bei der Kompoundierung und Verarbeitung stellen ebenfalls große Herausforderungen dar. Dazu kommen die fehlenden Informationen bezüglich der Einflüsse der funktionalen Additive der Verarbeitungstechniken und der resultierenden Verbundeigenschaften. Diese müssen angedeutet werden, um die Notwendigkeit dieses Problems besser zu verstehen und zu überwinden. Die vorliegende Arbeit thematisiert das Polypropylen-Flachs-System als Fallstudie und ist in vier Teile bzw. Themen gegliedert. Das Ziel ist die gezielte Optimierung ausgewählter mechanischer und physikalischer Eigenschaften des Endprodukts. Das erste Thema in dieser Arbeit beschäftigt sich mit den verschiedenen Behandlungen der Faser und Polymermatrix. Die Faserbehandlung wurde bisher entweder nur durch Alkalisation oder auch in Kombination mit Trimethoxy vinylsylan oder Acrylsäure durchgeführt. Zur Veredelung der Polypropylen Matrix wurde sie mit trimethoxy vinylsylan, durch mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes Polypropylen oder mit durch Acrylsäure gepfropften Polypropylen behandelt. Allerdings ist in der Regel die passenden Menge und Art des Kopplungsmittels umstritten. Nachdem die optimale Mischung gefunden wurde, wird darauf aufbauend die Untersuchung der Kompoundierungsparameter bei der Extrusion als zweites Thema dieser Arbeit betrachtet. Verschiedene Extruderkonfigurationen und Schneckengeschwindigkeiten (Drehzahlen) wurden in Bezug auf ihre Auswirkung auf die Fasergröße und die resultierenden mechanischen Eigenschaften untersucht. Der Fokus des dritten Themas liegt auf der Optimierung der Spritzgießparameter, wie z.B. der Schmelztemperatur, dem Einspritzdruck, der Werkzeugtemperatur und der Schneckendrehzahl in Bezug auf die mechanischen Eigenschaften und das Fließverhalten. Der letzte Teil dieser Arbeit widmet sich der Untersuchung des Einflusses der funktionalen Additive auf den Faserverbund. Aufgrund der hohen Bedeutung des Impaktverhaltens des thermoplastischen Faserverbundes wurden unterschiedliche Methoden untersucht, um die Schlagzähigkeit zu verbessern. Als Beispiel zu nennen sind Weichmacher (Triacetin bis zu 20 Gew.-%), Elastomer (Ethylen-Propylen-Dien-Monomer bis zu 10 Gew.-%) sowie die Hybridisierung von Flachs mit einem hohen Anteil an zellulosehaltigen Nesselfasern. Zudem wurde der Einfluss unterschiedlicher Flammschutzmittel untersucht, wie z.B. anorganische Hydrate, Halogene und halogenfreie Dämmschichtbildner, wobei Synergisten (Antimontrioxid und Nanotonerden) mit 30 und 50 Gew.-% Flachs/PP-Compositen untersucht wurden. Außerdem wird die mögliche Optimierung des Aluminiumtrihydratgehalts Polypropylen/Flachs im Verbundwerkstoffen mit Bezug auf den Flammschutz (Flammhemmung) und die mechanischen Eigenschaften untersucht. Als erstes muss als Grundlage für die Ergebnisse der vier Themen, die optimalen Behandlungsmethoden für die Faser und die Polymermaterix definiert werden. Flachsfasern, die durch Alkalinisation und Polypropylenmatrizen, die durch Maleinsäureanhydrid gepfropftes Polypropylen behandelt wurden, zeigen die besseren Eigenschaften gegenüber den anderen Möglichkeiten der Behandlung. Anschließend werden die optimalen Zusammensetzungen für geplanten Eigenschaften tabellarisch zusammengefasst. Als zweiter Punkt lässt sich hinsichtlich des Extruders zusammenfassend sagen, dass die Multi- Prozess Elemente und Zahnelemente auf einen möglichen signifikanten positiven Einfluss auf die mechanische Eigenschaften des Faserverbundes hin überprüft werden. Die Fasergröße wird dann statistisch mittels einer Weibull-Verteilung Funktion dargestellt. Im dritten Schritt soll es sich anhand der Ergebnisse beweisen lassen, dass Fasermorphologie, Werkzeugtemperatur, Schmelztemperatur und Einspritzdruck eine bedeutende Rolle auf die Qualität der mechanischen Eigenschaften und des Fließverhaltens des Verbundes haben. Ein empirisches Modell wurde für die Fasergehaltsverteilung etabliert. Schließlich steht die Schlagzähigkeit in Vordergrund, welche durch den Einsatz von Brennesselfasern gegenüber Triacetin und EPDM deutlich verbessert wurde. Parallel dazu zeigte das Flammschutzmittel Ammoniumpolyphosphat die besten Ergebnisse, jedoch erreichte das mineralische Aluminiumtrihydrat nach der Optimierung zu 40 Gew.-% ein gleichhohes Flammschutzniveau.

Although natural fibre thermoplastic composites have attractive advantages like light weight, low cost and the ecological friendly behaviour, the problems facing their processing the production of these composites are still hindering their spread in market. These problems lie in the optimisation of fibre and matrix treatments for enhanced coupling, technology adaptation, compromise of compounding and processing parameters and lack of data about the effect of functional additives. This work focuses on the polypropylene flax system as a case study. The objective is to follow along the complete processing line in order to optimise the final mechanical and selected physical properties like water absorption, etc. The first topic in this work is the concept of using different treatments for both fibre and polymer matrix. Fibre is treated by alkalinisation alone or combined with trimethoxy vinylsylan or combined with acrylic acid. Polypropylene treatment is by trimethoxy vinylsylan or maleic anhydride grafted polypropylene or acrylic acid grafted polypropylene. However, the rule of adding the appropriate amount and type of coupling agent is still controversial. After finding the optimum treatment recipe, the second topic is to study the extrusion compounding parameters. Different extruder configurations and speeds are controlled in order to observe their effects on the development of fibre size as well as the end mechanical properties. The extruded composites are then pellitised and further processed by injection moulding. Third topic is the optimisation of the injection moulding parameters (Temperature, injection pressure, Mould temperature and screw speed) regarding mechanical properties and flow characteristics. Final topic is the effect of the functional additives. Improving the impact strength of the natural fibre thermoplastic composites is an essential issue. Therefore different ways are tried namely plasticizer (Triacetin up to 20 wt%), elastomeric rubber (Ethylene propylene diene monomer up to 10 wt%) and hybridisation of flax with the high cellulosic nettle fibre. In the same way, the effect of different flame retardants (Inorganic hydrates, halogenated, halogen-free intumescent) and synergists (antimony trioxide and nanoclays) is studied with 30 and 50% flax/PP composites. Another question is to optimise the aluminium trihydrate amount with polypropylene flax composites with respect to the flame retardance level as well as the mechanical properties. The results of the four topics show that the optimum treatment of flax and polypropylene is by alkalinisation and maleic anhydride grafted polypropylene respectively. A table of coupling optimum amounts is defined with respect to the desired property. Secondly, the use of special elements of multi process element and teeth element has positive effects regarding the mechanical properties. Fibre size is then statistically described by Weibull function. Thirdly, fibre morphology, mould temperature, measured temperature and injection pressure are significant on the mechanical properties and flowability. An empirical model is established for the fibre content distribution. Finally, nettle fibres show better impact strength improvement compared to triacetin and EPDM. While for flame retardants, ammonium polyphosphate is the most eligible whereas mineral aluminium trihydrate is optimised at just content of 40% keeping the same high flame retardance level. Keywords: Natural fibre, Polypropylene, Extrusion, Kneading, Characterisation.

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