Experimental hydrothermal alteration of carbonaceous chondrites and their meaning for Ceres’ brine composition

Schäfer, Tanja

Die vorliegende Arbeit ist im Rahmen der Raumfahrtmission Dawn zum Zwergplaneten Ceres entstanden. Angezeigt durch seine Gestalt und Schweredaten wird vermutet, dass auf diesem Körper eine Differentiation zwischen Eis und Gesteinsmaterial stattgefunden hat. Durch das Auftreten von hellen Flecken, sog. Faculae, an der insgesamt extrem dunklen Oberfläche von Ceres, konnte die Existenz von salinaren Lösungen nachgewiesen werden, die eindeutig mit endogenen Prozessen in Verbindung stehen. In dieser Arbeit wurden hydrothermale Alterationsversuche an undifferenziertem meteoritischen Material (gewöhnlichen und kohligen Chondriten) durchgeführt, um die Zusammensetzung von salinaren Lösungen zu bestimmen, die als Analogon zu denen im Inneren von Ceres dienen kön-nen. Die Experimente wurden bei einem Wasser-/Gesteinsverhältnis von ca. 100 und einer Temperatur von 90 °C für die Dauer von 2, 5, 12, 50, 100 und 200 Tagen durchgeführt. Die Lösungszusammensetzung wurde mit IC und ICP-MS analysiert und ergab, dass sowohl in kohligen wie auch gewöhnlichen Chondriten das Sulfat- über das Chlorid-Anion dominiert. Die Hauptkationen in den Lösungen der kohligen Chondrite (Murchison und Jbilet) treten in der abnehmenden Reihenfolge Mg > Ca > Na > K bei Murchison bzw. Ca > Mg > Na > K bei Jbilet auf und zeigen ihren Hauptanstieg bis zum Tag 50. Die gewöhnlichen Chondrite enthalten Na als Hauptkation und in geringeren Konzentration K, Cl, Ca und Mg. Der Nachweis von durch die Experimente verursachter mineralogischer Veränderungen in den residualen Probenpulvern mittels RDA war sehr eingeschränkt möglich aufgrund der schwachen Signale von Calcit und Anhydrit, verursacht durch die geringe Probenmenge. Das gleiche gilt für die Reflexionsspektren der kohligen Chondrite, in denen sich eine leichte Zunahme in den durch Schichtsilikate verursachten Absorptionsbanden nahe 0.370, 0.405, 0.480, 0.950 und 1.13 µm und eine Abnahme der Absorption bei 0.73 µm andeutet. In einem zweiten Schritt wird die Entwicklung der experimentellen Lösungen während des Gefrierens und der anschließenden Evaporation unter Anwendung des FREZCHEM Modells für zwei unterschiedliche Szenarien untersucht: Erstens für ein Wasser Szenario und zweitens für ein NH4-CO2 Szenario. Im ersteren Fall ist die Lösung hauptsächlich in Na, K und Cl angereichert und die ausfallenden Phasen sind Ca-, Mg-, Na-, K-Mg- und Na-Mg-Sulfate (Gips, Anhydrit, Meridianit, Epsomit, Kieserit, Mirabilit, Picromerit, Blödit) und Na-, K-, Mg- und K-Mg-Chloride (Halit, Sylvinit, Carnallit, Bischofit). Im NH4-CO2 Szenario ist die Lösung hauptsächlich in NH4, Cl, CO3, Na und K angereichert und die ausfallenden Phasen sind Ca-, Mg-, Na-, K-Mg-, Na-Mg- und NH4-Sulfate (Gips, Meridianit, Epsomit, Mirabilit, Picromerit, Blödit, Ammoniumsulfat), sowie Ammoniumchlorid und Magnesit. Die vorliegende Arbeit bestätigt auf der Basis experimentell erhobener Daten die konservativen Modelle zur Entwicklung chondritischer Eluate wie sie beispielsweise für Jupiters Eismonde existieren. Verglichen mit den aktuellen Daten des Dawn VIR Spektrometers stimmen die Ergebnisse des NH4-CO2 Szenarios in der vorliegenden Arbeit mit den auf Ceres detektierten Ca-Mg-Karbonaten überein, so wie auch mit Ammoniumchlorid als möglicher ammoniumhaltiger Phase. Das Natriumkarbonat (Natrit), welches von VIR auf Ceres detektiert wurde, ist in den hier durchgeführten geochemischen Modellierungen nicht rekonstruierbar. Die fernerkundliche Analyse von Sulfaten auf Ceres ist noch mehrdeutig. Daher ist Ceres' Verbindung zu chondritischen Lösungen wie sie aus terrestrischen Meteoritenproben erzeugt wurden schwer zu beurteilen.

This work arose in the framework of the Dawn mission to dwarf planet Ceres. This body is supposed to have undergone a certain degree of ice-rock differentiation as indicated by its gravity and shape data. The existence of interior brines on Ceres is evidenced by the occurrence of bright spots, so called faculae, on the overall dark surface being clearly related to endogenic processes. In this work laboratory hydrothermal alteration on undifferentiated chondritic meteorites (ordinary and carbonaceous chondrites) was carried out to provide brine compositions that might serve as analogues to the interior of Ceres. The leaching experiments were carried out for 2, 5, 12, 50, 100 and 200 days with a water to rock ratio of ~100 and a temperature of 90 °C. The brine composition derived from the experiments was analysed by IC and ICP-MS resulting in sulphate as the dominant anion over chloride in both carbonaceous and ordinary chondrites. Main cations occur in the order Mg > Ca > Na > K in the Murchison carbonaceous chondrite leachate and Ca > Mg > Na > K in the Jbilet carbonaceous chondrite leachate showing the main increase up to day 50 of reaction. The ordinary chondrites contain Na as the main cation and minor K, Cl, Ca, and Mg. The detection of mineralogical changes in the XRD pattern of the residual meteorite powders was very limited due to low signals of minor phases such as calcite and anhydrite caused by the small amounts of sample at hand. The same problem counts for the reflectance spectra of the carbonaceous chondrites which suggest a slight increase in those absorptions being assigned to phyllosilicates near 0.370, 0.405, 0.480, 0.950 and 1.13 µm and a decrease of the absorption near 0.73 µm. In a second step the evolution of the derived brines during freezing and subsequent evaporation was explored applying the FREZCHEM model regarding two scenarios: a water scenario and a NH4-CO2 scenario. In the water scenario the brine is mostly enriched in Na, K and Cl compared to the initial leachate with the precipitating phases Ca-, Mg-, Na-, as well as K-Mg- and Na-Mg-sulphates (gypsum, anhydrite, epsomite, meridianiite, kieserite, mirabilite, picromerite, bloedite) and Na-, K-, Mg- and K-Mg-chlorides (halite, sylvite, carnallite, bischofite). In the NH4-CO2 scenario the brine is mostly enriched in NH4, Cl, CO3, Na and K, the precipitating phases being Ca-, Mg-, Na-, K-Mg-, Na-Mg- and NH4-sulphates (gypsum, meridianiite, epsomite, mirabilite, picromerite, bloedite, ammonium sulphate), as well as ammonium chloride and magnesite. The present work experimentally confirms the conservative models for the evolution of chondritic brines as they exist, e.g., for Jupiter’s icy satellites. Comparing to the recent Dawn VIR spectrometer data the NH4-CO2 scenario in this work is consistent with the findings of Ca-Mg-carbonates on Ceres’ surface, as well as NH4Cl as a possible ammonium bearing phase. The sodium carbonate (natrite) detected by VIR is not traceable by the simulations in this work. Concerning the sulphates on Ceres remote spectral analysis are ambiguous so far. Therefore the connection between Ceres and chondritic brines produced from terrestrial meteorite samples is still elusive.

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Schäfer, Tanja: Experimental hydrothermal alteration of carbonaceous chondrites and their meaning for Ceres’ brine composition. Clausthal-Zellerfeld 2019. Technische Universität Clausthal.

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