Plasmabasierte Abluftreinigung von schwefelhaltigen Schadstoffen und Ammoniak - der Weg vom Labormaßstab zur Anwendung unter Betriebsbedingungen

Unseld, Marina GND

Die Luftqualität und Luftreinhaltung gewinnen an immer größerer Bedeutung und sind ökologische Kernthemen von modernen Industriegesellschaften. Die vorliegende Dissertation liefert einen Beitrag zu neuen Möglichkeiten der Verbesserung der Luftqualität und Luftreinhaltung. Für die Gasreinigung von unterschiedlichen Gaszusammensetzungen mit verschiedenen Luftschadstoffen wird ein Plasmaverfahren eingesetzt. Ein Plasma ist ein teilweise oder vollständig ionisiertes Gas, das aus Elektronen, Ionen und neutralen Atomen besteht. Alle Ionen und Elektronen zeigen sich nach außen als ein neutrales Gas. Für die Experimente in dieser vorliegenden Arbeit werden dielektrisch behinderte Entladungen (DBE) eingesetzt. Es handelt sich hierbei um ein Nichtgleichgewichts- Plasma, bei dem die Elektronen eine hohe kinetische Energie im Vergleich zu den Ionen und neutralen Teilchen im Gas aufweisen. Dieses erwärmt sich durch den Prozess daher nur kaum. Besonderheit der dielektrisch behinderten Entladung ist die Trennung der Elektroden durch ein Dielektrikum. Für die Erprobung des Verfahrens wird die Zersetzung von verschiedenen Luftschadstoffen im Labormaßstab untersucht. Für die Reinigung der Gase ist zu beachten, dass jeder Luftschadstoff bei der Zersetzung andere Reaktionsmechanismen aufweist. Dafür werden unterschiedliche Reaktortypen entwickelt und an die Anforderungen des Zersetzungsmechanismus des jeweiligen Schadstoffs im Plasma angepasst. Die Zersetzung der Schadstoffe wird anhand von Gaszusammensetzungen analysiert und auf diese Weise das Plasmaverfahren für die Anwendung unter Betriebsbedingungen im Entstehungsfeld dieser Emissionen validiert. Es wird Abluft mit schwefelhaltigen Schadstoffen sowie ammoniakhaltige Abluft plasmabehandelt. Dabei wird die Zersetzung und Umsetzung der jeweiligen Gaskomponenten während des Plasmaprozesses analysiert. Für Schwefelwasserstoff wird das Plasmaverfahren in Hinblick auf das Anwendungsgebiet der Biogasentschwefelung geprüft. Eine Entschwefelung von Biogasgemischen ist im Labormaßstab, unter der Bildung von Schwefel als Feststoff, erfolgreich gelungen. Zusätzlich kann eine Methanbildung beobachtet werden, was zu einer Aufwertung des Gases durch die Erzeugung von zusätzlichen Energieträger führt. Für den Schadstoff Schwefeldioxid wird eine neue Möglichkeit zur Entschwefelung von, zum Beispiel Schiffsdieselabgasen, entwickelt. Die Entschwefelung für Schwefeldioxid wird im Labormaßstab und auch unter Dieselmotorbedingungen durchgeführt. Unter Einsatz von Calciumcarbonat lassen sich Entschwefelungseffizienzen von bis zu 100 % erreichen. Zusätzlich zur Entschwefelung erfolgt die Minderung von Rußpartikeln durch das Plasmaverfahren. Für schwefelhaltige organische Verbindungen kann der Grundstein für eine neue Anwendung in der Lebensmittelproduktion (Zwiebelverarbeitung) gelegt werden. Die tränenreizende Verbindung Propanthialoxid aus Zwiebeln kann mit Hilfe einer Plasmabehandlung zersetzt und unschädlich gemacht werden. Im Labormaßstab werden unterschiedliche Konzentrationen von Ammoniak-Luft-Gemischen behandelt und erfolgreich unter Bildung von Ammoniumnitrat zu 100 % umgesetzt. Für die Minderung von Ammoniakemissionen wird außerdem ein mobiles Plasmareinigungssystem entwickelt und aufgebaut. Mit dieser mobilen Plasmaanlage werden Experimente an einem Schweinemaststall durchgeführt. Anhand der Daten wird eine Hochskalierung und damit eine wirtschaftliche Betrachtung des Verfahrens vorgenommen. Dabei gibt es im landwirtschaftlichen Anwendungsfeld Optimierungspotential hinsichtlich der Wirtschaftlichkeit. Im Bereich von industriellen Prozessen kann das Plasmaverfahren aufgrund von deutlich niedrigeren Luftraten Anwendung finden.

Air quality and air pollution control are becoming increasingly important and are core ecological issues in modern industrial societies. This dissertation contributes to new possibilities for improving air quality and air pollution control. A plasma process is used for the gas purification of different gas compositions with different air pollutants. A plasma is a partially or completely ionized gas consisting of electrons, ions and neutral atoms. All ions and electrons appear to the outside as a neutral gas. Dielectric barrier discharges (DBD) are used for the experiments in this work. This is a non-equilibrium plasma in which the electrons have a high kinetic energy compared to the ions and neutral particles in the gas. Therefore, the gas hardly heats up during the process. A special feature of the dielectric barrier discharge is the separation of the electrodes by a dielectric. To test the process, the decomposition of various air pollutants is investigated on a laboratory scale. For the purification of the gases, it should be noted that each air pollutant has different reaction mechanisms during decomposition. For this purpose, different reactor types are developed and adapted to the requirements of the decomposition mechanism of the respective pollutant in the plasma. The decomposition of the pollutants is analysed on the basis of gas compositions and in this way the plasma process is validated for application under operating conditions in the field of origin of these emissions. Exhaust air with sulfur-containing pollutants and ammonia-containing exhaust air are plasma-treated. The decomposition and conversion of the respective gas components during the plasma process is analysed. For hydrogen sulfide, the plasma process is tested with regard to the application area of biogas desulfurization. Desulfurization of biogas mixtures on a laboratory scale, with the formation of sulfur as a solid, has been successful. In addition, methane formation can be observed, which leads to an upgrading of the gas through the generation of additional energy sources. For the pollutant sulfur dioxide, a new possibility for the desulfurization of, for example, ship diesel exhaust gases is being developed. Desulfurization of sulfur dioxide is carried out on a laboratory scale and also under diesel engine conditions. Using calcium carbonate, desulfurization efficiencies of up to 100 % can be achieved. In addition to desulfurization, soot particles are also reduced by the plasma process. For organic compounds containing sulfur, the foundation can be laid for a new application in food production (onion processing). The tear-irritating compound propanthial oxide from onions can be decomposed and rendered harmless by plasma treatment. On a laboratory scale, different concentrations of ammonia-air mixtures are treated and successfully converted to 100 % with the formation of ammonium nitrate. In order to reduce ammonia emissions, a mobile plasma cleaning system is also being developed and set up. With this mobile plasma system experiments are carried out on a pig fattening house. On the basis of the data, an upscaling and thus an economic consideration of the process is carried out. In the agricultural field of application there is optimisation potential with regard to economic efficiency. In the field of industrial processes, the plasma process can be applied due to significantly lower air rates.

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Unseld, Marina: Plasmabasierte Abluftreinigung von schwefelhaltigen Schadstoffen und Ammoniak - der Weg vom Labormaßstab zur Anwendung unter Betriebsbedingungen. 2019.

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