Influence of structurally bound water on the subcritical crack growth in silicate glasses

Kiefer, Philipe

Ziel der vorliegenden Arbeit ist es den Einfluss von strukturell gebundenem Wasser auf das unterkritische Risswachstum in silikatischen Gläsern zu untersuchen. Der Prozess des unterkritischen Risswachstums beschreibt das langsame Voranschreiten eines Risses in einem Material bei Anliegen einer unterkritischen, d.h. nicht zum unmittelbaren Versagen des Materials fuhrenden, Spannung. Im Fall von silikatischen Gläsern ist bekannt, dass die Anwesenheit von Wasser zu einer Hydrolyse des SiO-Netzwerkes, insbesondere an der Rissspitze, fuhrt und somit einen Anstieg der Rissausbreitungsgeschwindigkeit zur Folge hat. Um die Bedingungen an der Rissspitze nachzustellen, wurden in der vorliegenden Arbeit Gläser mit strukturellen Wassergehalten bis >20 mol% synthetisiert und mittels einer Kombination verschiedener Analysemethoden untersucht. Thermoanalytische Messungen zeigen, dass der Einbau von Wasser in Natrium-Borosilikatgläsern die Glasubergangstemperatur Tg um bis zu 45% absenkt. Daruber hinaus wurde mit- tels dynamisch-mechanischer Thermoanalyse nachgewiesen, dass die durch Wassermolekule verursachte -Relaxation bereits bei einer Temperatur von 57 °C feststellbar ist. Letzteres legt nahe, dass diese Form der mechanischen Relaxation in wasserreichen Regionen des Glases, wie sie an der Rissspitze vorzufinden sind, bereits bei Raumtemperatur einen Beitrag zum unterkritischen Risswachstum in silikatischen Gläsern leisten könnte. Messungen der elastischen Eigenschaften von Kalk-Natron-Silikatgläsern zeigten weiterhin, dass die Querkontraktionszahl positiv mit dem Wassergehalt korreliert. Gleichzeitig nehmen die Dichte, die Vickershärte sowie die elastischen Moduln der untersuchten Gläser mit zunehmendem Wassergehalt ab. Härtemessungen in Toluol, Stickstoff sowie Luft deuten darauf hin, dass ein zeitabhängiger Erweichungseffekt sowohl bei Messung von nominell wasserfreien Gläsern in feuchter Luft als auch bei Messung von wasserhaltigen Gläsern in trockener Atmosphäre nachweisbar ist. Um den Einfluss des strukturell gebundenen Wassers auf das Risswachstum der untersuchten Gläser beschreiben zu können, wurde weiterhin der stochastische Charakter von Radialrissen, welche durch eine Vickerspyramide induziert wurden, analysiert. Durch Anwendung statistischer Verfahren, wurde gezeigt, dass eine Vergleichbarkeit von Daten der Eindruckbruchmechanik mit Daten von herkömmlichen Messverfahren nur dann gegeben ist, wenn eine statistisch signifikante Anzahl von Rissdaten vorhanden ist. Mit den Ergebnissen der Analyse wurde eine statistisch basierte Transferfunktion entwickelt, die einen Vergleich von Daten der Eindruckbruchmechanik mit denen von herkömmlichen Methoden erlaubt. Mittels des statistisch basierten Ansatzes wurde anschließend der Einfluss des strukturell gebundenen Wassers auf das Risswachstum in Kalk-Natron-Silikatgläsern untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass die Anwesenheit von Luftfeuchte einen stärkeren Einfluss auf das unterkritische Risswachstum hat als strukturell gebundenes Wasser. Messungen in wasserarmer Stickstoffatmosph¨are konnten jedoch auch zeigen, dass ein zunehmender struktureller Wassergehalt eine Abnahme des Risswachstumsexponenten zur Folge hat, was darauf hindeutet, dass Wasser unabhängig von seiner Herkunft (d.h. Luftfeuchte vs. Glasstruktur) das Risswachstum an der Rissspitze fördert.

The aim of the present thesis is to investigate the influence of structurally bound water on the subcritical crack growth in silicate glasses. The process of subcritical crack growth describes the slow propagation of a crack in a material in presence of a subcritical, i.e. not to immediate failure leading, tension. In the case of silicate glasses, it is known that the presence of water leads to hydrolysis of the Si-O network, especially at the crack tip, and thus to an increase in the crack propagation rate. In order to mimic the conditions at the crack tip, glasses with structural water contents of up to >20 mol% were synthesized and analyzed using a combination of different analysis methods. Thermoanalytical measurements show that the incorporation of water into sodium borosilicate glasses lowers the glass transition temperature Tg by up to 45%. In addition, it was demonstrated by means of dynamic mechanical analysis that the -relaxation caused by water molecules can already be observed at a temperature of 57 °C. The latter suggests that this form of mechanical relaxation in water-rich regions of the glass, such as those found at the crack tip, could contribute to subcritical crack growth in silicate glasses at room temperature. Measurements of the elastic properties of soda-lime glasses also showed that the Poisson number correlates positively with the water content. Simultaneously, the density, the Vickers hardness and the elastic moduli of the glasses decrease with increasing water content. Hardness measurements in toluene, nitrogen and air indicate that a time-dependent softening effect can be observed when measuring both nominally water-free glasses in humid air and measuring hydrous glasses in a dry atmosphere. In order to be able to describe the influence of the structurally bound water on the crack growth of the investigated glasses, the stochastic nature of radial cracks, which were induced by a Vickers indenter, was analyzed. Using statistical methods, it was shown that data from indentation fracture toughness can be compared with data from conventional fracture toughness methods only, if there is a statistically significant number of crack data available. With the results of the analyses, a statistically based transfer function was developed, which allows a direct comparison of data from indentation fracture toughness with that of conventional fracture toughness methods. Subsequently, the influence of structurally bound water on the crack growth was investigated using the statistically based approach. It was shown that the presence of humidity has a stronger influence on the subcritical crack growth than structurally bound water. However, measurements in a dry nitrogen atmosphere also showed that an increasing water content leads to a decrease in the crack growth exponent, which indicates that water promotes crack growth at the crack tip regardless of its origin (i.e. air humidity vs. glass structure).

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Kiefer, Philipe: Influence of structurally bound water on the subcritical crack growth in silicate glasses. Clausthal-Zellerfeld 2021. TU Clausthal.

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