Particle-resolved CFD simulation of catalytic fixed bed reactors for maleic anhydride production
Maleinsäureanhydrid (MA) ist ein wichtiges Zwischenprodukt der chemischen Industrie und wird
typischerweise in mit Vanadium-Phosphor-Oxid Katalysatoren beladenen Rohrbündelreaktoren durch
die partielle Oxidation von n-Butan hergestellt. Trotz seines langjährigen Einsatzes in der Industrie ermöglicht
dieses Verfahren, aufgrund der durch Wärme- und Massentransportlimitierungen begünstigten
Totaloxidation, nur weit vom Optimum entfernte MA-Ausbeuten sowie begrenzte Eingangskonzentrationen
von n-Butan. Ein genaues Reaktormodell kann dazu beitragen, diese Herausforderungen
zu lösen, indem es das Prozessverständnis verbessert und die computergestützte Optimierung von
Prozessparametern und Reaktordesign ermöglicht. Das kleine Rohr- zu Partikeldurchmesser Verhältnis
in industriellen MA-Reaktoren führt zu einer inhomogenen Festbettmorphologie, die den Gasfluss,
Transportphänomene und folglich die katalytische Reaktion erheblich beeinflusst. Herkömmliche
Pseudo-Kontinuums-Modelle sind durch ihre vereinfachenden Annahmen für Geometrie und Strömung
in der Beschreibung dieser Effekte beschränkt, was zu ungenauen Vorhersagen für solche Reaktoren
führt. Die Methode der partikel-aufgelösten numerischen Strömungssimulation (PRCFD) überwindet
diese Beschränkung der Pseudo-Kontinuums-Modelle, indem sie die Geometrie des Festbetts voll
auflöst. In der vorliegenden Arbeit wird ein recheneffizienter, numerisch robuster und vollautomatisierter
Workflow für PRCFD-Simulationen industrieller katalytischer Festbetten zur MA-Produktion
entwickelt. Dieser Workflow umfasst die synthetische Generierung von Festbetten, die Modifikation
von Kontakten und die Generierung von Gitternetzen sowie die CFD Simulation des Festbettreaktors.
Ein konjugiertes Wärme- und Stoffübergangsmodell wird implementiert, um den Transport und die
Reaktion im porösen Katalysator mit der Gasströmung durch das Festbett zu verknüpfen. Darüber
hinaus wird die PRCFD-Methode verwendet, um den Einfluss eines mit Thermoelementen bestückten
Schutzrohres auf die gemessenen Temperaturen zu quantifizieren und um effektive Wärmetransportparameter
zur Verbesserung der Genauigkeit von Pseudo-Kontinuums-Modellen zu bestimmen. Durch die
Kombination eines kinetischen Modells für die partielle Oxidation von n-Butan, das auf transportlimitierungsfreien
Messungen basiert, mit der detaillierten Beschreibung der inter- und intrapartikulären
Transportphänomene innerhalb der PRCFD entsteht ein prädiktives Multiskalenmodell. Das experimentell
validierte Modell ermöglicht präzise Simulationen von MA-Reaktoren ohne die Notwendigkeit
weiterer Parameteranpassungen.
Maleic anhydride (MA), a key intermediate of the chemical industry, is typically produced in multitubular
fixed bed reactors by the partial oxidation of n-butane over a vanadium phosphorus oxide
catalyst. Despite its long-standing use in industry, the process suffers from MA yields far away from
optimum and limited n-butane concentrations in the feed due to the promotion of total oxidation
by heat and mass transport limitations. An accurate reactor model can contribute to address these
challenges by enhancing process understanding and enabling computer-aided optimization of process
parameters and reactor design. Industrial MA reactors have a small tube-to-particle diameter ratio,
resulting in an inhomogeneous packed bed morphology, which significantly affects fluid flow, transport,
and consequently the catalytic reaction. Conventional pseudo-continuum models are limited by their
simplifying assumptions for geometry and fluid flow to capture these effects, leading to inaccurate
predictions of such reactors. The particle-resolved computational fluid dynamics (PRCFD) approach
overcomes these shortcomings by explicitly resolving the fixed bed structure. In the presented work, a
computationally efficient, numerically robust, and fully automated workflow for PRCFD simulations of
industrial scale catalytic fixed beds for MA production is developed. This workflow comprises synthetic
packed bed generation, contact modification and mesh generation, and CFD simulation. A conjugated
heat and mass transfer model is introduced coupling transport and reaction inside the porous catalyst
particles with the surrounding fluid flow. Additionally, the PRCFD method is employed quantifying
the impact of thermocouple wells on measured temperatures, and determining effective heat transport
parameters to improve the precision of a two-dimensional pseudo-continuum model. By combining a
comprehensive kinetic model for the partial oxidation of n-butane, derived from transport limitation
free measurements, with the detailed description of inter- and intra-particle transport phenomena
offered by the PRCFD framework, a predictive multiscale model is achieved. The accuracy of the
model is verified through experimental validations, and allows the precise simulations of MA reactors
without the need for further parameter adjustments.
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