Numerical Investigations of Reactive Transport Processes during the Storage of Hydrogen in the Porous Subsurface
Die zunehmenden Schwankungen der Nachfrage und der Bereitstellung von
Energie, führt zu einer steigenden Motivation für die Schaffung von Energiespeichersystemen.
Wasserstoff zählt als möglicher Kandidat, welcher mit
überschüssiger elektrischer Energie erzeugt, anschließend gespeichert und bei
Bedarf als Energieträger oder Ressource genutzt werden kann. Die Speicherung
größerer Kapazitäten im Untergrund, die sogenannte Untergrundwasserstoffspeicherung,
kann, ähnlich zu Erdgas, saisonale Schwankungen ausgleichen.
Durch die besonderen Eigenschaften von Wasserstoff wird allerdings
der Verdrängungsprozess im Speicher beeinflusst, was zu einer Reduktion der
Effizienz führen kann. Zusätzlich führt das Vermischen mit dem Kissengas zu
einem temporären Verlust an Wasserstoff. Permanente Verluste sind durch
mögliche chemische Reaktionen, welche durch Interaktionen mit dem Gestein
oder durch hydrogenotrophe Mikroorganismen hervorgerufen werden,
bedingt.
Um das potenzielle Risiko zu beurteilen, wurde ein existierendes mathematisches
Modell für einen zweiphasigen, multikomponenten, bioreaktiven Transportprozess
um die geochemische Komponente erweitert und anschließend
in den Open-Source-Simulator DuMux implementiert. Die Implementierung
wurde anschließend auf Basis von Laboruntersuchungen im Hinblick auf molekulare
Diffusion, Mikrobiologie und Geochemie kalibriert. Die Kalibrierung
umfasste die Entwicklung neuer Korrelationen und Modelle mit anschließender
Reproduzierung der Experimente. Das kalibrierte Modell wurde für erste
Simulationsstudien auf der Feldskala genutzt, um den Einfluss auf den Betrieb
eines Wasserstoffuntergrundspeichers hervorzusagen. In den Simulationen
konnte eine Verringerung der Speichereffizienz durch die Reaktionen und
das Mischen des gespeicherten Gases mit dem initialen Gas beobachtet werden.
Das entwickelte Modell in DuMux wurde um den Prozess der mechanischen
Dispersion, welche das Mischverhalten begünstigt, erweitert. Die Implementierung
setzte das CVFE Diskretisierungsschema voraus, um diesen Prozess
nachzubilden. Zusätzlich wurde ein Arbeitsablauf zur Umwandlung von Si-mulationsnetzen und ein zugehöriges Bohrungsmodell entwickelt. Mithilfe des
entwickelten Simulationsmodells wurde ein laufender Feldtest der Untergrundwasserstoffspeicherung
in Deutschland im Hinblick auf das Mischverhalten des
gespeicherten und initialen Gases untersucht. Die Ergbenisse der Simulationen
zeigten, dass die mechanische Dispersion das Mischverhalten begünstigt
und dabei die Rückförderung reduziert.
In einem weiteren Schritt wurde als Sonderfall der Untergrundwasserstoffspeicherung
das Konzept der untertägigen Methanisierung untersucht, bei welchem
methanogene Mikroorganismen gezielt genutzt werden, um Wasserstoff
und Kohlenstoffdioxid in Methan und Wasser umzuwandeln. Numerische Simulationen
wurden durchgeführt, um das Potenzial einer Süßwasserinjektion
in hochsalinaren Formationen zur Stimulation des mikrobiellen Stoffwechsels,
selbst bei unzureichenden Bedingungen, zu beurteilen. Hierfür wurde das mikrobielle Wachstum an die Salzkomponente gekoppelt. Die Ergebnisse zeigten,
dass das Wachstum und auch die Umwandlung ermöglicht wurden, jedoch
blieb die gänzliche Umsetzung des gespeicherten Gases aus.
With the increasing fluctuations in energy demand and supply, the motivation
for energy storage systems is growing significantly. Hydrogen is considered a
promising candidate to be generated with excess electrical energy, stored, and
used as a versatile energy carrier and resource on demand. In particular,
the large-scale storage of hydrogen in the subsurface, known as Underground
Hydrogen Storage (UHS), could contribute to balance seasonal fluctuations
in analogy to the current storage of natural gas. However, it is expected that
hydrogen’s unique properties will lead to changes in the fluid displacement
processes inside geological formations, potentially impacting storage efficiency.
Moreover, the mixing with the initial gas caused by molecular diffusion and
mechanical dispersion is assumed to be essential and can lead to a temporary
loss of hydrogen. Permanent hydrogen losses and contamination of the stored
gas could be caused by chemical reactions induced by interactions with the
rock matrix and the presence of hydrogenotrophic microorganisms adapted to
the reservoir conditions.
To assess the potential risks, an existing mathematical model for the twophase
multi-component bio-reactive transport process during UHS was extended
by a geochemical reaction model and implemented into the opensource
simulator DuMux. Afterwards, the model was calibrated by recent
laboratory observations regarding molecular diffusion, microbiology, and geochemistry.
The calibration encompassed the development of correlations and
models with the subsequent reproduction of the laboratory observations. In
the final step, the calibrated model was employed on a field-scale reservoir
model to predict a large-scale UHS scenario. Here, the stored hydrogen was
partially converted by the reactions and the mixing with the cushion gas negatively
impacted the hydrogen recovery.
The developed model in DuMux was extended to include the process of mechanical
dispersion promoting the gas-gas mixing during operation. This implementation
required the CVFE discretization scheme to model this process
properly, and consequently, a workflow for modifying simulation meshes and
a new well model were developed. The implementation was subsequently applied to predict the outcome of an ongoing field test in Germany concerning
gas-gas mixing. The results showed that the mechanical dispersion promotes
the mixing, resulting in a reduced hydrogen recovery.
Originating from UHS, the concept of an Underground Bio Methanation reactor
was investigated, where methanogenic microorganisms are selectively
utilized to convert stored hydrogen and carbon dioxide into methane and water
at reservoir conditions. Numerical simulations were performed to assess
the potential of a freshwater injection in high-saline formations to stimulate
the metabolism of the organisms even at unfavorable living conditions. For
this purpose, the microbial growth was coupled to the salt concentration. The
results showed that it enables growth and consumption; however, the complete
conversion was not observed.
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